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深圳格拉布斯研究院小分子催化中心邢祥友团队在不对称催化领域取得最新研究进展

发布时间:2019-05-21浏览次数:3853

不对称氢化的发展无论对学术界还是产业界都具有重要意义。2001年,Noyori教授凭借在该领域的杰出贡献获得了诺贝尔化学奖;深圳格拉布斯研究院双聘教授、化学系讲席教授张绪穆亦在该领域做出了卓越贡献。

南方科技大学深圳格拉布斯研究院是以小分子催化和大分子材料为核心科研领域的研究机构,研究院据此分别建立了小分子催化中心和大分子材料中心。其中小分子催化中心以催化剂的设计、合成、筛选以及反应条件的快速优化为核心研究内容,同时肩负着为大分子材料中心遴选可靠催化剂的重任。近日,小分子催化中心邢祥友团队在不对称氢化领域取得突破性研究成果,该成果已在ACS Catalysis(IF=11.384)上发表。

Noyori发展的手性双膦/手性双胺体系是不对称氢化领域发展的里程碑,该体系双官能团化作用的机制有效保证了氢化过程立体选择性和化学活性。为获得高立体选择性,该催化体系及其后续改进型往往遵循双膦与双胺配体手性匹配的原则:即多个手性元素相互配合以实现催化过程最优手性选择性的目的。但采用多手性催化剂,不可避免给催化剂的合成带来了麻烦,使得合成成本升高,比如具有C2对称的手性双胺配体的制备历来是较大难点。

图1:Noyori不对称氢化(AH)和不对称转移氢化(ATH)的催化剂

邢祥友团队依据对Noyori不对称氢化体系反应过渡态的深入分析,提出了距离反应中心最近的手性中心足以控制反应绝对立体选择性的观点,也就是单个手性元素即可实现高立体选择性,即论文中提到的“手性经济性”催化。根据此分析,邢祥友团队设计了简单且易于合成的单手性中心双胺配体。在此基础上,其团队成员快速合成并筛选了非手性双磷/单手性双胺的新型“手性经济型”催化剂。令人振奋的是该催化剂可高效实现不对称转移氢化,尤其可实现芳香/吡啶酮化合物的高效不对称转移氢化,此前尚无有效催化剂可实现这一转化。

图2:本文工作简介

本文的第一作者是小分子催化中心研究助理陈福民和南方科技大学化学系硕士一年级学生何东旭,深圳格拉布斯研究院及南方科技大学化学系为该论文的通讯单位。

论文链接地址:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acscatal.9b01535